本文關鍵詞：不同載體穩定的納米金催化劑室溫催化氧化甲醛研究（英文）

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【摘要】：甲醛是一種常見的室內空氣污染物,人們針對其消除已經做了大量的研究工作.催化氧化法是脫除揮發性有機物的一種重要方法,能在較低溫度下通過催化劑作用將甲醛完全氧化為無毒的CO_2和H_2O.所用催化劑主要為負載型貴金屬催化劑和非貴金屬催化劑,但只有擔載貴金屬Pt或Pd的催化劑可在室溫下將甲醛完全氧化,而非貴金屬一般則需要較高的溫度.Au催化劑是近年來催化領域的一個研究熱點,但是關于納米Au催化劑室溫消除甲醛的研究較少.本課題組前期研究發現,以可還原性氧化物(CeO_2,Fe O_x)為載體負載的Au催化劑具有優異的室溫氧化甲醛活性;并且突破以可還原性載體負載金的傳統思路,首次發現"惰性載體"γ-Al_2O_3,負載的金催化劑在室溫、有水條件下具有優異的甲醛氧化活性.本文對比了還原性氧化物(CeO_2,Fe O_x)和非還原性氧化物(Al_2O_3,SiO_2和HSZM-5)載體負載金催化劑,研究了載體氧化還原性質對負載金催化劑在高空速(600000 ml/(g·s))條件下室溫催化氧化甲醛的活性和穩定性影響.結果表明,在室溫、高空速且相對濕度為50%的條件下,Au/Al_2O_3催化劑的初活性最高,且較為穩定.Au/SiO_2和Au/HZSM-5催化劑的初活性雖然較高,但很快失活.而還原性氧化物載體(CeO_2,FeO_x)負載的金催化劑初活性較低,但是穩定性較好.通過電鏡對負載金催化劑表面Au粒子大小的表征,并將粒子尺寸與負載金催化劑室溫氧化甲醛初活性相關聯,它與催化氧化甲醛反應速率成線性關系.Au粒子尺寸較小的催化劑(Au/Al_2O_3和Au/SiO_2),在高空速條件下具有更高的氧化甲醛活性,而Au粒子尺寸較大的Au/Fe O_x催化劑活性較差.載體的氧化還原性質雖然不直接影響Au催化劑初活性,但直接影響催化劑穩定性.由于Au與SiO_2或HZSM-5載體的相互作用較弱,導致反應過程中Au粒子聚集長大,使其失活較快;而Au/Al_2O_3催化劑表面則富含羥基物種,能夠與Au形成配體或產生錨定作用,因此反應過程中金粒子沒有明顯長大.而表面中間物種的沉積并覆蓋活性位是負載金催化劑緩慢失活的主要原因.
【作者單位】： 大連理工大學化學學院精細化工國家重點實驗室;大連理工大學等離子體物理化學實驗室;
【關鍵詞】： 金催化劑 氧化物載體 甲醛氧化 還原性 催化穩定性
【基金】：supported by the National Natural Science Foundation of China (21373037, 21577013) China Postdoctoral Science Foundation (2014M560201) the Fundamental Research Funds for the Central Universities (DUT15TD49, DUT16ZD224)~~
【分類號】：O643.36;TB383.1
【正文快照】： 1.Introduction Given that formaldehyde is a major indoor air pollutant,sig nificant efforts have been directed at indoor HCHO removal to meet environmental regulations and human health needs[1 4].Catalytic oxidation is recognized as the most promising

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本文編號：1130761