過臭氧化技術是一種典型的高級氧化技術,依靠O3與H2O2反應生成高活性的·OH對廢水中有機污染物進行高效處理,然而該技術存在02資源浪費,H202運輸儲存安全風險和酸性溶液降解效率低效等問題,嚴重制約著該技術的發展。利用電化學技術,非均相催化劑和等離子體技術強化過臭氧化技術,為開發新型高效過臭氧化技術提供了新思路。然而,電化學-過臭氧化技術雖實現H2O2的原位制備,但存在機理研究匱乏和O3利用率低等問題;非均相催化劑是解決過臭氧化技術在酸性溶液低效問題的重要途徑,但由于體系復雜性,該研究仍處于空白;介質阻擋放電低溫等離子體技術可同時實現O3和H2O2的原位制備,但過臭氧化效果不顯著。本論文針對各強化路徑中存在的問題分別進行研究,主要研究內容和結果如下:（1）搭建三電極體系旋轉圓環盤裝置,發現電化學-過臭氧化技術中存在協同效應。O3電還原原位產生的O2與本體溶液中O2一同電還原為H2O2,而電化學反應的發生導致電極附近OH-濃度增加,加速O3向H2O2轉變,共同提升體系中H2O2產率,從而加速過臭氧化反應產生·OH,并與O3電還原產生的·OH協同作用于電化學-過臭氧化技術有機物的去除。利... 

【文章來源】：中國科學院大學(中國科學院過程工程研究所)北京市

【文章頁數】：144 頁

【學位級別】：博士

【部分圖文】：

圖１．２?０３，?ＵＶ／Ｈ２０２和過臭氧化技術對內毒素的降解效率圖??

??完美抑制，此外，研宄者還探索出該技術抑制溴酸鹽形成的機理（圖１．５），為同??時去除飲用水中微污染物以及抑制溴酸鹽生成提供了新的解決思路。對于低濃度??的ＰＰＣＰｓ廢水為了節約成本往往采用吸附濃縮再處理的方法進行去除，這對材??料的吸脫附性能和氧化工藝的選擇要求很高。Ｈｕａｎｇ等人［９７］介紹一種碳管－ＰＴＦＥ??電極與電化學－過臭氧化技術協同降解技術，先通過對碳管－ＰＴＦＥ電極加壓吸附??雙氯芬酸鈉，再將該電極改為陰極，進行電化學－過臭氧化反應實現底物的完美??去除。在多次循環實驗中，保持了高效的降解效率，而且碳管－ＰＴＦＥ電極的結構??沒有發生任何破壞，這說明電化學－過臭氧化技術是解決吸附劑再生和底物去除??的最優方案［９Ｓ］。??ｅ—?ｈ?〇?ＨＯＢｒ／ＯＢｒ?—ＢｒＯ，－??ｆｋ?ｉｉ?Ｈ??Ｔ?〇?Ｂｒ?ＢｒＯ，－??Ｃａｒｂｏｎ－?２??ｐｔｆｈ?０２?ａｎｄ?０３??ｃａｔｈｏｄｅ?ｔ??圖１．５電化學＿過臭氧化技術抑制溴酸鹽機理圖??Ｆｉｇｕｒｅ?１．５?Ｍｅｃｈａｎｉｓｍ?ｄｉａｇｒａｍ?ｏｆ?ｉｎｈｉｂｉｔｉｏｎ?ｏｆ?ｂｒｏｍａｔｅ?ｉｎ?ｅｌｅｃｔｒｏ－ｐｅｒｏｘｏｎｅ?ｐｒｏｃｅｓｓ．??對電化學－過臭氧化技術研宄的不斷拓展

驗中引入紫外燈，結果表明結合后可將取代苯在１５?ｍｉｎ內基本礦化完全，而對??于１１＼７〇３技術和電化學－過臭氧化技術需要９０〇１丨１１，提升效率非常明顯。８６１１５３１３１１??等人［＿同時在電化學－過臭氧化技術中引入ＢＤＤ陽極和紫外燈，裝置如圖１．６所??示，對４－硝基酚的降解結果表明，添加ＢＤＤ電極的電化學－過臭氧化技術準一級??反應速率常數比〇３氧化技術高７倍，而ＢＤＤ電極和紫外燈同時引入后速率常??數提升高達１４倍。添加ＢＤＤ電極和紫外燈可以顯著提升電化學－過臭氧化技術??的處理效率，由于降解時間的大幅降低，能耗方面也低于前者，但是裝置的前期??投入可能會增大。??Ｃａｔｈｏｄｅ?ＵＶ?ｌａｍｐ?Ａｎｏｄｅ??管。卜??）ｆ??，?ｈ２ｏ??ＣＦＴＴ°ｅ＇?０２＾０３?ＢＤＤ??圖１．６裝配紫外燈和ＢＤＤ電極的電化學－過臭氧化技術裝置圖??Ｆｉｇｕｒｅ?１．６?Ｓｃｈｅｍａｔｉｃ?ｄｉａｇｒａｍ?ｏｆ?ｅｌｅｃｔｒｏ－ｐｅｒｏｘｏｎｅ?ｐｒｏｃｅｓｓ?ｗｉｔｈ?ＵＶ?ｌａｍｐ?ａｎｄ?ＢＤＤ??ｅｌｅｃｔｒｏｄｅ??１．４．１．３電化學耦合過臭氧化技術存在問題??雖然電化學－過臭氧化技術表現出獨特的有機污染物處理優勢，但仍存在諸??多問題。首先，關于該技術的機理研宄相對匱乏，目前關于過程的最多解釋是通??過經驗公式而來，沒有直接實驗證據佐證；其次，受電極尺寸，曝氣裝置的影響，??裝置存在傳質問題

【參考文獻】：
期刊論文
[1]濕式氧化技術處理高濃度有機廢水的研究進展[J]. 張權,國潔,薛驍,侯永江.  煤炭與化工. 2018(05)
[2]BDD電極電催化降解苯酚廢水的研究[J]. 呂江維,馮玉杰,曲有鵬,劉峻峰,崔福義.  水處理技術. 2013(10)
[3]低溫等離子體處理次甲基藍染料廢水實驗[J]. 李善評,姜艷艷,陰文杰,曹小紅,崔江杰,曾雪緣.  實驗室研究與探索. 2013(02)
[4]O3、O3/H2O2、O3/H2O2/UV工藝降解炸藥工業廢水中RDX的試驗研究[J]. 艾翠玲.  安全與環境工程. 2013(01)
[5]UV/H2O2高級氧化工藝反應機理與影響因素最新研究進展[J]. 劉楊先,張軍.  化學工業與工程技術. 2011(03)
[6]臭氧氧化技術處理含抗生素廢水[J]. 徐武軍,張國臣,鄭明霞,陳健,王凱軍.  化學進展. 2010(05)
[7]O3、O3/H2O2、O3/H2O2/UV去除水中六氯苯的研究[J]. 王華,呂錫武,楊開明,江元霞.  給水排水. 2007(05)
[8]O3/UV降解水中的乙酸和硝基苯[J]. 童少平,褚有群,馬淳安,劉維屏.  中國環境科學. 2005(03)
[9]過氧化氫高級氧化技術去除水中有機污染物[J]. 張文兵,肖賢明,傅家謨,盛國英,閔育順,劉光漢.  中國給水排水. 2002(03)
[10]Fenton法處理垃圾滲濾液[J]. 張暉,Huang C.P..  中國給水排水. 2001(03)



本文編號：2908624