【摘要】：隨著溢油事故頻繁發生,對環境危害日益加劇的同時,不僅造成能源的損失,還對社會經濟產生嚴重影響。為了解決由于溢油對水體造成的環境污染,越來越多的新型除油技術以及吸油材料被應用到油水分離領域。將具特殊潤濕能力的多孔材料作為油吸附劑,被認為是一種具有發展前景的水體修復方法。多孔炭材料的制備方法簡單、原料廉價易得,具有耐熱、耐腐蝕、抗輻射、無毒害、不會造成二次污染、可再生重復使用等優異性能,作為吸附材料已經在水質凈化領域發揮重要作用。將介孔通道和大孔通道進行整合制備出分級多孔炭材料,可以在保持材料單一尺寸孔道的優異性能以外,還能明顯增強材料的傳輸能力。因此,大孔-介孔炭材料可以有效移除水質中的有機污染物,尤其是在具有一定粘度的油品中其吸附能力更加顯著。本論文以模板法為主要合成路徑,采用具有三維網絡結構的材料作為骨架模板,制備出結構完整的大孔炭材料。以大孔炭材料作為主要研究對象,利用蒸發誘導的自組裝法,將有序的介孔通道引入到大孔骨架中,構筑出具有微-納米結構的疏水表面。對合成的疏水大孔-介孔炭材料的形貌、孔參數、骨架結構以及表面潤濕行為進行深入研究,將其作為一種油吸附劑,對材料的油吸附能力、吸附行為、循環利用性能以及吸附機理能進行探索和分析。首先,以聚苯乙烯膠體晶體作為三維有序大孔結構的骨架模板,以可溶性酚醛樹脂溶液作為碳源,借助三嵌段共聚物作為介觀結構的模板劑,通過雙模板路徑構筑了三維有序大孔-介孔炭材料。樣品的大孔通道排列規則有序,展示出鮮艷的仿生結構色,大孔內徑處于亞微米范圍(約為221 nm),大孔孔壁上分布著納米級中孔通道(約為12 nm),表現出較高的比表面積(753 m2/g)和較大的孔體積(0.58 cm~3/g)。其次,簡化合成路徑,利用商品化的密胺海綿代替膠晶模板,采用浸漬輔助的蒸發誘導自組裝方法,將有序的介孔通道成功的引入到以密胺海綿為骨架結構的三維大孔網絡中,大規模合成了形貌可控的網狀大孔-介孔炭材料。樣品的大孔通道是由內徑約為75~112mm的不規則孔道組成,部分大孔通道間還由胞膜相連結,胞膜上隨機分布著褶皺結構。網狀大孔-介孔炭材料的孔壁上還表現出高度有序的二維六角介觀結構(4.7~6.3nm),較高的比表面積(686~959 m2/g)和較大的孔容(0.51~0.54 cm~3/g)。樣品能夠承受500 oC以下的高溫環境,表現出好的熱穩定性和阻燃性能。采用雙模板法可以對三維網絡的骨架結構進行有效地復制,合成孔道之間相互連通的大孔-介孔炭材料。由于大孔孔壁上成功的構筑出有序的介孔通道,使得樣品具有微-納米的結構特征,表現出較強的疏水能力(水接觸角,118.4~130.0°)。疏水大孔-介孔炭材料在極性水溶液的環境中對非極性的大分子油表現出很強的選擇吸附能力,對不同有機溶劑的吸附量達到其自重的0.9~2.1 g/g。樣品在水中吸油的吸附機理主要是借助其自身特殊的孔道優勢,在三部分作用力下共同完成對大分子油的有效吸附。這三種作用力分別是,大孔通道對大分子油的多層吸附作用,大孔通道對大分子油的內聚填充作用,以及中孔通道對大分子油的毛細凝聚作用。
【圖文】：

圖 1-1 (a) 重大的漏油事故; (b) 漏油事故對海洋生物造成的危害Fig. 1-1 Photographs of (a) significant oil spills and (b) oiled animals in marine environment目前，溢油事故的后期清污工作非常艱巨，美國國家海洋局在 2010 年發布的《漏油事故應急指南》[1]指出，海上漏油事故發生后，應該根據漏油的種類、地點、、泄漏規模、軌跡、持續時間以及近期的天氣情況等幾個方面來采取對應的解決方案時還要考慮到漏油事件影響的環境范圍及影響程度。由此可見，漏油事故的處理措

第一章 緒論以及化學和生物修復手段等。在上述方法中，可采用一些疏松多孔材料放置在水面上吸附油膜進行物理移除。這種方法可以將液體的油集中并轉移到多孔吸附劑中形成半固體的形態，通過將吸附飽和的吸附劑移除水面的同時達到油水分離的目的，因此，是最常見的一種除油技術。當前被頻繁使用的多孔吸附劑有無機、有機以及天然材料等，如圖 1-2 所示。無機類吸附材料，包括沸石、硅氣凝膠、膨脹蛭石、粘土、膨脹石墨、活性炭等；有機類吸附材料，包括聚丙烯無紡布、聚氨酯泡沫、橡膠等；天然吸附材料，，主要包括稻草墊、絲綿、棉花、木棉、羊毛、洋麻纖維等。但是上述材料在吸附油膜的同時，還會吸附一部分水，因此吸油效率還有待提高。
【學位授予單位】：中國石油大學(華東)
【學位級別】：博士
【學位授予年份】：2015
【分類號】：X505;TQ424

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本文編號：2605253