【摘要】：由于煤炭資源枯竭及國家產(chǎn)業(yè)政策的調(diào)整,大量煤礦被廢棄或關(guān)閉,由此帶來的安全與環(huán)境問題日益突出。煤礦關(guān)閉后,采空區(qū)及巷道充水,水文地質(zhì)條件發(fā)生顯著變化,其中的污染物會(huì)浸出、釋放及遷移,并對(duì)地下水環(huán)境構(gòu)成污染風(fēng)險(xiǎn)。論文通過現(xiàn)場(chǎng)調(diào)研、理論分析及室內(nèi)模擬實(shí)驗(yàn),研究了礦區(qū)環(huán)境中多環(huán)芳烴的分布特征以及礦井水中多環(huán)芳烴的主要來源,重點(diǎn)研究了關(guān)閉煤礦特殊環(huán)境條件下多環(huán)芳烴的變化規(guī)律和降解機(jī)理。主要結(jié)論如下:(1)研究了我國不同礦區(qū)煤中多環(huán)芳烴賦存特征,結(jié)果表明煤中16種優(yōu)先控制多環(huán)芳烴(16-PAHs)的含量為10.540±7.973μg/g,以低分子量多環(huán)芳烴為主,占16-PAHs含量的44%。煤中16-PAHs含量與煤化程度有關(guān),在煙煤中含量最高,主要受煤炭揮發(fā)份和H/C摩爾比的影響,二者對(duì)煤中16-PAHs含量變化的總貢獻(xiàn)度為61.6%。(2)徐州、淮南、淄博、峰峰、兗州等典型礦區(qū)煤礦井下污泥及礦井水中16-PAHs含量分別為0.64~24.02μg/g和0.56~4.61μg/L,以3~5環(huán)多環(huán)芳烴為主,其中,萘、苊、二氫苊、菲等低分子量多環(huán)芳烴檢出率較高。對(duì)礦井水中多環(huán)芳烴污染狀況進(jìn)行評(píng)估,發(fā)現(xiàn)苯并[a]芘普遍超出地下水質(zhì)量標(biāo)準(zhǔn)規(guī)定的III類水限值,礦井水中多環(huán)芳烴生態(tài)風(fēng)險(xiǎn)呈中、高風(fēng)險(xiǎn)水平。(3)開展了原煤-矸石-礦井水體系中多環(huán)芳烴遷移模擬實(shí)驗(yàn),實(shí)驗(yàn)周期360天,結(jié)果表明,在關(guān)閉煤礦缺氧-避光條件下,實(shí)驗(yàn)初期原煤-矸石-礦井水體系中多環(huán)芳烴的遷移以低分子量多環(huán)芳烴為主,水中16-PAHs濃度最高可達(dá)20.83μg/L,巷道中殘留的乳化油等對(duì)16-PAHs的遷移起促進(jìn)作用;關(guān)閉煤礦礦井水中16-PAHs的濃度變化符合一級(jí)動(dòng)力學(xué)模型(R~2=0.901,p0.05)。(4)研究了600~700m深度煤礦井下細(xì)菌群落的分布特征,煤礦井下最豐富的細(xì)菌門類為變形菌門(平均占比36.9%)、厚壁菌門(平均占比24.0%)、放線菌門(平均占比20.0%)及綠灣菌門(平均占比6.8%),細(xì)菌群落豐富度差異主要受pH、C/N等因素影響。通過135天的細(xì)菌群落演替模擬實(shí)驗(yàn),發(fā)現(xiàn)煤礦關(guān)閉后,部分好氧菌群(如節(jié)桿菌屬)逐漸被厭氧菌及兼性厭氧菌(如土芽孢桿菌屬)取代,群落豐富度呈先增加后減少的趨勢(shì)。(5)篩選出多環(huán)芳烴高效降解菌Pseudomonas Sp.P-1,并利用該菌株開展了菲的降解實(shí)驗(yàn),結(jié)果表明,菲在缺氧-避光條件下的降解速率常數(shù)為0.0348h~(-1)(30℃);該菌株具有較強(qiáng)的環(huán)境適應(yīng)性,在20~40℃、pH值6~8條件下均能生存并完成多環(huán)芳烴降解。在25~30℃、弱堿性條件下P-1菌株的降解能力最強(qiáng),最高降解率為96.0%~98.9%,此外,礦井水中Fe(III)、硫酸鹽對(duì)降解過程起促進(jìn)作用。(6)利用基因組測(cè)序技術(shù)從Pseudomonas Sp.P-1菌株的基因組序列中獲得5750個(gè)功能基因,其中約80%的基因功能被注釋。通過分析NR注釋及KEGG注釋的結(jié)果,確定13種功能基因直接參與了菲的降解過程。結(jié)合中間產(chǎn)物分析,認(rèn)為關(guān)閉煤礦缺氧-避光條件下Pseudomonas Sp.P-1菌株主要通過菲醌途徑完成菲的代謝過程。關(guān)閉煤礦礦井水中硫酸鹽對(duì)該過程影響較大,除作為菲缺氧降解的電子受體外,還直接參與了菲醌的形成。
【圖文】：

1 緒論以上的高分子量多環(huán)芳烴（如苯并(a)芘、苯并(ghi)傒等）。Hs 以固態(tài)的形式存在，與相同碳原子數(shù)目的直鏈烷烴相比1979 年，美國國家環(huán)保局（US-EPA）發(fā)布了 16 種環(huán)境中先監(jiān)測(cè)控制污染物[12]（圖 1-1），，其理化性質(zhì)如表 1-1 所優(yōu)先控制多環(huán)芳烴污染物有 7 種，包括萘、熒蒽、苯并(b苯并(a)芘、苯并(ghi)傒及茚并(1,2,3-cd)芘。 是一種持久性有機(jī)污染物，化學(xué)結(jié)構(gòu)穩(wěn)定，且 PAHs 為半揮離遷移到達(dá)地球的絕大多數(shù)地區(qū)[13]。在自然條件下，部分a]蒽等）會(huì)發(fā)生光解[14, 15]、熱解，或通過植物[16, 17]、微生物除。PAHs 具有很強(qiáng)的親脂憎水性，常溫下在在有機(jī)溶劑，PAHs 具有一定的生物累積性，環(huán)境中的 PAHs 濃度會(huì)終在動(dòng)物和人類脂肪中蓄積，危害動(dòng)植物和人類健康，破明，PAHs 普遍具有“三致”作用，且毒性隨苯環(huán)數(shù)的增加

博士學(xué)位論文77%[120]。此外，學(xué)者研究了鐮刀菌[121]、不動(dòng)對(duì)多環(huán)芳烴的降解，最高去除率均在 50%以共代謝過程中，主要利用細(xì)菌自身含有的雙使苯環(huán)降解[124]，其降解利用芳香族化合物的作用打開苯環(huán)，從而將其轉(zhuǎn)化成能夠進(jìn)入圖 1-2）[125]。在多環(huán)芳烴的生物降解中，開酶和限速酶[108]。研究發(fā)現(xiàn)，假單胞菌對(duì)多徑通向兒茶酚或原兒茶酸等重要的中間產(chǎn)物間產(chǎn)物[126]。鞘氨醇單胞菌屬通常通過水楊芳香化合物。Gennaro 等發(fā)現(xiàn)混濁紅球菌 R7能降解萘又能降解二甲苯的能力，通過芳烴酶系催化萘和二甲苯的降解[127]。
【學(xué)位授予單位】：中國礦業(yè)大學(xué)
【學(xué)位級(jí)別】：博士
【學(xué)位授予年份】：2019
【分類號(hào)】：X752

【相似文獻(xiàn)】

相關(guān)期刊論文 前10條

1 代沁蕓;;土壤中多環(huán)芳烴的提取與凈化方法研究現(xiàn)狀[J];農(nóng)業(yè)與技術(shù);2019年09期

2 吳達(dá)峰;吳穗生;楊梅;;消費(fèi)品中多環(huán)芳烴來源概述[J];化纖與紡織技術(shù);2017年04期

3 趙銘珊;于雅東;李世剛;黃茂;;氣相色譜質(zhì)譜聯(lián)用儀測(cè)定土壤中16組分多環(huán)芳烴[J];化工設(shè)計(jì)通訊;2017年12期

4 劉忠?guī)r;;環(huán)境空氣中多環(huán)芳烴衍生物的研究進(jìn)展[J];黑龍江環(huán)境通報(bào);2016年03期

5 ;中國年燃煤會(huì)釋放5億t多環(huán)芳烴?[J];環(huán)境污染與防治;2017年02期

6 周真;楊旭;金龍;陳鑫;;支持向量機(jī)對(duì)多環(huán)芳烴毒性的定量構(gòu)效預(yù)測(cè)[J];安全與環(huán)境學(xué)報(bào);2017年04期

7 張清智;劉雪姣;郭鶴瑩;劉愛芹;;氣相色譜-質(zhì)譜聯(lián)用測(cè)定炭黑中的多環(huán)芳烴[J];橡膠工業(yè);2017年11期

8 應(yīng)月;何蘇;顧艷;;液相色譜法測(cè)定水中16種多環(huán)芳烴的方法優(yōu)化[J];食品界;2019年02期

9 潘楠;;索氏提取法提取大氣顆粒物PM2.5中多環(huán)芳烴[J];城市地理;2017年10期

10 周五端;陶文成;康嬌嬌;;氣相色譜-質(zhì)譜聯(lián)用法測(cè)定橡膠制品中多環(huán)芳烴(蒽)含量不確定度評(píng)定[J];廣東微量元素科學(xué);2014年09期

相關(guān)會(huì)議論文 前10條

1 王釗;趙香愛;金香子;Han Yeong Kaw;李東浩;;油松針葉中多環(huán)芳烴與空氣質(zhì)量的相關(guān)性研究[A];持久性有機(jī)污染物論壇2017暨第十二屆持久性有機(jī)污染物學(xué)術(shù)研討會(huì)論文集[C];2017年

2 金夢(mèng);黎玉清;賀德春;趙波;;二手煙暴露對(duì)兒童多環(huán)芳烴內(nèi)暴露的影響[A];2017中國環(huán)境科學(xué)學(xué)會(huì)科學(xué)與技術(shù)年會(huì)論文集（第四卷）[C];2017年

3 賈軍元;姜月華;周迅;周權(quán)平;;江蘇省不同功能區(qū)土壤中多環(huán)芳烴的分布及來源[A];第一屆全國青年地質(zhì)大會(huì)論文集[C];2013年

4 李曉潔;饒竹;張晶;戰(zhàn)楠;郭曉辰;楊志鵬;;氣相色譜質(zhì)譜法同時(shí)測(cè)定水中24新型多環(huán)芳烴及其母體[A];2015年中國環(huán)境科學(xué)學(xué)會(huì)學(xué)術(shù)年會(huì)論文集（第一卷）[C];2015年

5 秦寧;朱櫻;徐福留;;白洋淀大氣多環(huán)芳烴的污染特征與沉降通量[A];持久性有機(jī)污染物論壇2009暨第四屆持久性有機(jī)污染物全國學(xué)術(shù)研討會(huì)論文集[C];2009年

6 陶澍;;從多環(huán)芳烴的排放、遷移與暴露說起[A];新觀點(diǎn)新學(xué)說學(xué)術(shù)沙龍文集9：環(huán)境污染與人體健康[C];2007年

7 程柱;董潔;焦海麗;李凡;;西部煤熱解過程中多環(huán)芳烴生成規(guī)律研究[A];第五屆全國環(huán)境化學(xué)大會(huì)摘要集[C];2009年

8 胡健;張國平;劉

本文編號(hào)：2605564