【摘要】：自然水體中抗生素物殘留及由此而引發的耐藥菌群增加,成為兩類新興的環境污染物,采用高級氧化技術是去除這兩類環境污染物的有效方法。其中Fenton試劑反應迅速、條件溫和、無二次污染；光催化氧化技術氧化效率高,反應速度快,并且可有效利用太陽能,綠色環保,在處理這兩類環境污染物中得到較為廣泛的應用。本文以鹽酸莫西沙星和四種常見致病性微生物為目標,研究了Fenton反應及可見光催化降解水環境中污染物的影響因素和動力學規律。主要研究內容為： 1.采用氧化褪色法建立了Fenton反應中羥基自由基的測定方法,對影響羥基自由基測定的溶液初始pH值、Fe2+濃度、反應溫度、反應時間等因素進行了優化,結果表明在一定的濃度范圍內,不同類型的染料在最大吸收波長處的吸光度的降低值與體系中加入的H202成線性關系,可以間接測定Fenton反應中羥基自由基的濃度。氧化褪色法方便、快捷可廣泛應用于環境領域中羥基自由基、H202和金屬離子的測定以及食品、藥學領域中功能性物質對羥基自由基、H202清除能力的比較。 2.以鹽酸莫西沙星的降解率及降解殘留物的抑菌活性為指標,采用響應面分析法優化了Fenton反應降解鹽酸莫西沙星的工藝,建立了Fenton反應降解鹽酸莫西沙星的數學模型。在pH2.3,Fe2+濃度57μmol·L-1, H2O2濃度100μmol·L-1,溫度44℃,降解時間30min的條件下,初始濃度30μmol·L1的鹽酸莫西沙星的降解率為85.5%,降解殘留物對大腸桿菌的抑菌圈減小至10.6mm。采用Fenton反應對四種致病性微生物大腸桿菌、肺炎克雷伯菌、金黃色葡萄球菌和綠膿假單胞菌進行了滅活,考察了反應體系初始pH、Fe2+濃度、H202濃度、菌體濃度及反應介質對滅活過程的影響,實驗結果為城鎮及醫院污水中致病性病原微生物的滅活提供實驗依據。 3.采用超聲輔助原位離子交換法制備了AgBr@Ag3PO4(Ag2CO3)復合型光催化劑,采用XRD、SEM、DRS等方法研究其晶型結構、表面形態和吸光強度,探討了在可見光照射下AgBr@Ag3PO4(Ag2CO3光催化降解鹽酸莫西沙星的降解效率及動力學規律,考察復合型光催化劑摩爾比、催化劑用量、鹽酸莫西沙星初始濃度、溶液pH值、光照強度對降解率的影響,并研究了其光催化反應機理。XRD分析結果表明,AgBr的復合并未改變本體Ag3PO4(Ag2CO3)的晶型結構,二者之間形成簡單的物理復合物。光催化降解鹽酸莫西沙星實驗表明：AgBr與Ag3PO4(Ag2CO3)形成復合物,有利于光生電子和空穴對的遷移,從而使得復合物具有更高的光催化性能；鹽酸莫西沙星的光催化反應符合Langmuir-Hinshelwood一級動力學數學模型。當復合物中Br與P(C)的摩爾比為0.6：1,催化劑濃度1.5gL-1,可見光照射10min, AgBr@Ag3PO4、AgBr@Ag2CO3對鹽酸莫西沙星的降解率達到99.8%和95.9%。復合型光催化劑滅活病原微生物實驗結果表明,0.2g·L-’的催化劑可在30min內將4種致病性微生物全部殺死。 4.采用Hummers方法制備氧化石墨烯,采用超聲輔助共沉淀法制備氧化石墨烯基異質結光催化劑GO@Ag3PO4(Ag2CO3),并用XRD、SEM-TEM、DRS、FT-IR、拉曼光譜等手段對催化劑進行表征,探討了GO@Ag3PO4光催化降解鹽酸莫西沙星的活性及機理。實驗結果表明：與氧化石墨烯形成異質結后,Ag3PO4(Ag2CO3)晶型及表面形貌沒有發生變化,但是晶體粒徑變小,在可見光區對光的吸收得到有效提高。光催化降解實驗表明：氧化石墨烯作為有效的電子受體,在異質結中含量為2.5%時,使得光生電子和空穴得到最大程度的分離,催化活性最高,活性要高于AgBr@Ag3PO4(Ag2CO3)復合型光催化劑,并且光催化降解反應亦符合一級反應動力學特性。催化劑穩定性實驗結果表明,GO@Ag3PO4、GO@Ag2CO3循環使用四次后,對鹽酸莫西沙星的降解率分別為93.3%和89.3%,表現出較高的穩定性。異質結型光催化劑滅活病原微生物實驗結果表明,0.2g.L-1的催化劑可在30min內將4種致病性微生物全部殺死,因自身有部分銀離子溶解具有殺菌作用,對致病性微生物的滅活活性要高于復合型光催化劑。
【學位授予單位】：江蘇大學
【學位級別】：博士
【學位授予年份】：2012
【分類號】：X172

【參考文獻】

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1 曹小利;鄭波;李耘;劉健;王鵬遠;呂媛;劉玉村;;質粒介導的喹諾酮耐藥基因在中國大陸尿液分離的大腸埃希菌中的廣泛分布[J];中國臨床藥理學雜志;2012年02期

2 王敏;王里奧;儲剛;孫玉鳳;張文杰;;Ag~+摻雜FeVO_4光催化劑的制備及光催化性能[J];功能材料;2010年02期

3 吳蓉;邱燕;劉東華;劉自剛;;肺炎克雷伯菌的分布及耐藥性分析[J];國際檢驗醫學雜志;2011年02期

4 馬文石;周俊文;程順喜;;石墨烯的制備與表征[J];高�；瘜W工程學報;2010年04期

5 楊英杰;陳建林;王儀春;姚三麗;徐緹;李娣;;Bi_2 WO_6催化劑的合成和表征及其光催化活性[J];化工環保;2007年06期

6 陳舉恩;羅康碧;李滬萍;寧平;;超聲/Fenton聯用技術降解頭孢噻肟鈉模擬制藥廢水研究[J];化工科技;2007年06期

7 汪復;;2005中國CHINET細菌耐藥性監測結果[J];中國感染與化療雜志;2006年05期

8 吳青峰;洪漢烈;;環境中抗生素污染物的研究進展[J];安全與環境工程;2010年02期

9 趙旺勝;江淑芳;顧兵;吳姍姍;劉根焰;張巧娣;吳�，|;;南京地區鮑曼不動桿菌喹諾酮類藥物耐藥基因突變的研究[J];臨床檢驗雜志;2007年02期

10 林驚世;顧晟琰;蔣震媚;;喹諾酮類抗菌藥的耐藥機制及其研究進展[J];海峽藥學;2012年09期

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1 黃昱;電-Fenton法預處理青霉素廢水的研究[D];湖南大學;2007年

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本文編號：2606144